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      科技動態
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      2022-06-17 作者:現代工學院 來源:科學技術處

      現代工學院袁洪濤課題組在二磷化硅層狀半導體的混合維度激子態研究中取得重要進展

      近日,南京大學現代工學院袁洪濤教授課題組,找尋到一種全新的具有二重旋轉對稱性的層狀材料體系二磷化硅(SiP2),其導帶中的電子會束縛于晶格中的準一維磷磷原子鏈(表示為PB–PB鏈)中,而價帶中的空穴電子態則擴展于晶格二維平面之內,這樣的電子和空穴,通過庫侖相互作用形成了一種非常規的具有“混合維度”屬性的各向異性激子態。該新型材料含有硅元素,可以和現代的硅基電子學結合,具有廣闊的應用前景。研究論文中作者們所探討的科學問題屬于“聚焦前沿、獨辟蹊徑”研究范式,特別是非常規的混合維度激子態的探索和發現,旨在通過獨辟蹊徑來擴展科學前沿,為人們深入理解相關材料體系中的激子物理及多體效應提供一個全新的材料平臺。

      半導體晶體材料中的豐富物理現象由其準粒子(如電子、激子、聲子等)的行為以及它們之間的相互作用決定。其中,激子是半導體晶體材料中的一種元激發,表現出多樣化的性質,既可以作為相互作用的準粒子用于研究多體物理等基礎研究中,也能應用在光與物質相互作用和光場調控等方面的研究中。因此,在半導體中發現的豐富的激子物理,對探索多體效應和研究量子技術意義重大。半導體材料本身及其電子態的維度的多樣性對于激子態至關重要。現有的低維材料其電子結構性質往往由其維度決定(二維硫化物的帶邊電子態是二維的,然而一維碳納米管的電子態是一維的)。那么,是否存在一種新的材料,能夠打破常規的晶格限域作用,使得激子態中的電子和空穴被限制在不同的維度空間,形成特殊的混合維度的激子態呢?比如,由一維受限的電子和二維受限的空穴所形成的激子,或著由二維受限的電子和一維受限的空穴所形成的激子。具有混合維度激子態的材料,勢必將為半導體激子物理和多體物理的研究提供一個全新的研究平臺。

      針對上述前沿科學問題,在本研究工作中,作者們找尋到了一種新型的二維層狀材料二磷化硅(SiP2),在其二維的晶格原子層中天然存在著一維的磷磷原子鏈(PB–PB鏈)結構。由于SiP2獨特的晶體結構,作者們在其中成功觀測到了混合維度激子態,即由一維受限的電子和二維受限的空穴所形成的激子態(如圖1所示)。通過測量偏振依賴的熒光譜和反射譜,作者們發現SiP2的熒光以及光學吸收特性均具有垂直于PB–PB鏈方向的線性偏振光學屬性,其激子態表現出很強的各向異性。這種全新的混合維度激子也可以與材料中的其它準粒子(例如聲子)相互耦合,進而通過多體相互作用來影響材料本身的光學和電子特性。特別是,由于電子在PB–PB鏈間的躍遷能量較小(與電子聲子耦合的強度相當),此時激子聲子耦合不能使用微擾理論進行描述。因此,作者們建立了一種非微擾理論方法,系統地計算了激子聲子相互作用對于激子的影響,成功地模擬了聲子邊帶的出現,得到的理論結果與所觀察到的實驗現象十分吻合。SiP2中的混合維度激子作為典型的多體相互體系來探究半導體尤其是低維半導體中的激子和聲子相互作用,對于拓展多體效應的研究范疇、探索新型光電器件具有重要意義。

      最后,作者們展望了SiP2中可能存在的混合維度且維度可調的帶電激子態(Trion states),包括兩種不同的類型:帶有一維特性的帶負電的激子trion態(由兩個一維限制的電子和一個二維限制的空穴組成),和帶有二維特性的帶正電的激子trion態(由兩個二維限制的空穴和一個一維限制的電子組成)。由于電子和空穴具有不同的維度屬性,它們所形成的全新準粒子必將具備與常規的中性激子和帶電激子完全不同的特性。因存在這種非常規的混合維度激子態,SiP2這一層狀半導體可以為人們進一步地研究激子物理及多體效應提供一個全新的材料平臺。

      1. 二維范德華層狀半導體材料SiP2中的混合維度激子態的示意圖,電子能帶結構與束縛激子態示意圖。這種非常規的激子態(A激子)為布里淵區X點的直接帶隙激子,由一維受限的電子(黃色小球)和二維受限的空穴(綠色小球)所組成。A'即為A激子與聲子相互作用產生的聲子邊帶。

      如圖2所示,SiP2具有正交晶格層狀結構(空間群為Pnma),面內各向異性。值得注意的是,在SiP2的晶體結構中,存在一類特殊的磷原子(PB),形成平行排列的一維PBPB鏈,導致SiP2中存在具有一維特性的電子態(局域在導帶邊)。在SiP2半導體特性的能帶結構中,其導帶的色散關系表明電子的有效質量存在很大的面內各向異性,即電子在垂直于PBPB鏈方向上運動的有效質量大,在沿著于PBPB鏈方向上運動的有效質量小。相應地,在實空間中,電子主要分布在PBPB鏈上,表現為各向異性的一維量子受限的特性;而空穴則趨向于分布在整個二維原子面上,表現為二維量子受限的特性。因此,區別于各向異性的二維黑磷與一維碳納米管,SiP2中的激子具有獨特的混合維度特性。

      2. SiP2的晶體結構和能帶結構。從晶格結構中能發現SiP2具有強面內各向異性,并存在獨特的一維PB–PB鏈結構。能帶結構和載流子分布表明SiP2中電子為準一維受限,空穴為準二維受限(a) SiP2的結構示意圖;(b) – (d) 分別為SiP2的掃描透射電子顯微鏡照片;(e) SiP2的第一布里淵區和體相SiP2能帶結構。(f) 導帶底與價帶頂的載流子濃度實空間分布。

      為了進一步地研究該材料中的非常規激子特性,作者們測量了與激子態強相關的熒光光譜和反射光譜。如前所述,構成混合維度激子(A激子)的電子被束縛在一維空間,而空穴被束縛在二維空間,因此其對應的熒光以及吸收等光學躍遷會表現出各向異性特征(沿垂直PBPB鏈方向的線偏振性)。如圖3a所示,通過低溫下熒光光譜測量,可知混合維度激子(A激子)能量為2.06 eV,聲子邊帶A′為2.01 eV,帶邊吸收為2.26 eV。其中A激子的能量2.06 ± 0.01 eV,與微分反射譜(d-RC)得到的2.05 eV相互吻合(圖3b)。同時,第一性原理計算表明A激子為布里淵區X點的直接帶隙激子,且其束縛能為140 meV(圖3c)。作者們系統地討論了光學聲子作用下X點的帶隙變化,確認了強的電子聲子耦合,并基于此發展了一種非微擾理論模型來討論激子和聲子相互作用,模擬出聲子邊帶。計算得到的吸收譜低能端特征與實驗上觀察的聲子邊帶相吻合(圖3e)。

      綜上所述,在二維范德華半導體材料SiP2的晶格結構中存在獨特的一維磷磷鏈(PB–PB鏈),使其存在強面內各向異性的具有混合維度的激子態。其中,混合維度激子中的電子是一維受限的,與聲子強耦合,導致強激子聲子相互作用。為此,作者們發展了一種全新的非微擾理論模型來描述SiP2中非常規的激子聲子相互作用對激子態的影響,成功解釋了聲子邊帶的產生機制。


      3. SiP2中混合維度激子及聲子邊帶熒光光譜、微分反射譜以及計算的比較。在熒光峰低能端能觀察到激子聲子耦合導致的聲子邊帶,與計算模擬的結果相吻合。(a), (b) 分別為SiP2的熒光光譜和微分反射譜;(c) 計算得到的SiP2吸收譜;(d) SiP2的激子能級示意圖;(e) 實驗的熒光譜與計算所得的吸收譜的比較;(f) 計算考慮各光學聲子時引起的X點帶隙變化;(g) 磷原子和相鄰硅原子貢獻的Γ點光學聲子的聲子態密度。

      相關成果于2022616日,以《Unconventional excitonic states with phonon sidebands in layered silicon diphosphide》為題發表在《Nature Materials》期刊上(https://www.nature.com/articles/s41563-022-01285-3)。南京大學為論文第一單位,現代工學院博士生周令、副研究員黃俊偉和德國馬普所博士生Lukas Windgaetter為論文共同第一作者,南京大學現代工學院袁洪濤教授、北航湯沛哲教授和德國馬普所Angel Rubio教授為論文共同通訊作者。該研究工作還得南京大學現代工學院吳迪教授課題組的大力支持和幫助。合作者還包括美國加州大學伯克利分校Steven G. Louie教授、北京大學趙曉續研究員、日本東京工業大學Hideo Hosono教授、北京高壓科學研究中心緱慧陽教授和新加坡國立大學Andrew T. S. Wee教授。該研究工作也得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、南京大學固體微結構物理國家重點實驗室、南京大學人工微結構科學與技術協同創新中心、南京大學中央高校基本科研業務費、江蘇省功能材料設計原理與應用技術重點實驗室、江蘇省“雙創計劃”、江蘇省優勢學科等的資助與支持。


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